第一章 绪论
1.1 引言
1988 年，Fert 课题组在 Fe/Cr 多层膜结构的研究中发现电阻率随着多层膜的磁化状态发生显著改变的巨磁电阻效应(GMR)[1]。随后科研工作者应用界面自旋相关的散射和双电流模型对其解释[2]，这才认识到电子的电荷与自旋之间存在很强的耦合作用。由此，传导电子的自旋对纳米磁结构单体中局域电子自旋的影响成为了物理学研究的热点，并诞生了自旋电子学这门学科[3-8]。自旋电子学的出现和发展快速地形成了以信息存储、信号探测等为代表的规模庞大的多个高科技产业[9-18]，对现代生活方式产生了革命性的改变。然而，随着自旋电子学器件的进一步微型化，基本功能元件尺寸甚至已经到纳米量级，这就要求我们在微/纳尺度上实时动态直观地对其磁化状态、结构形貌以及磁电输运特性等进行研究[19]，从而能够全面直观的了解和研究电子器件基本磁结构单元的工作原理。
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1.2 自旋电子学发展简介
1875 年，Thomoson 在研究铁磁多晶材料的电输运行为时发现了各向异性磁电阻效应[20]。为了解释铁磁金属材料的电阻行为，Mott 提出了双电流模型。该模型的提出引起了人们对电子自旋属性的广泛关注和研究。1971 年 Tedrow利用在外加场作用下的超导态准粒子的塞曼劈裂性质，测出了穿越绝缘层的自旋极化电流，并证明了自旋极化电流产生于铁磁金属，随之对自旋极化电子输运的研究也应运而生。1988 年，Baibich 通过分子束外延术制备出 Fe/Cr多层薄膜[4]，发现改变相邻磁性层磁矩取向时，多层薄膜的磁阻会发生改变，相比于传统的各向异性磁电阻(AMR)要大一个数量级，因此，称之为巨磁电阻效应(GMR)。然而，在研究中发现，应用巨磁阻效应所研发的电子学器件存在诸多问题，如灵敏度低、饱和场大等[21]。1991 年，Dieny 成功的设计出自由层/中间层/钉扎层的简单三明治结构-自旋阀(spin value)[22]，解决了多层膜的GMR 效应存在的饱和场大、灵敏度低的缺陷。自旋阀的出现使得 GMR 迅速向商业化推进，成为自旋电子学领域最早的商业化产品。自从1995年美国NVE制造并销售 GMR 电桥组件开始，GMR 磁头占领磁记录市场当时几乎 100%的份额[23]。此外，自旋电子学器件还有很多潜在的应用，如磁性随机存储、自旋场发射晶体管、自旋发光二极管等[24-26]。目前自旋电子的研究主要包括两个方面：基于传统磁性材料的自旋输运研究和以半导体工业为基础的新兴材料的自旋研究。
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第二章 纳米磁性材料的制备和表征手段
2.1 前言
磁性纳米材料在高密度磁记录、巨磁电阻、软磁、永磁、以及冶金等方面存在着广泛的应用和研究价值，引起了人们的关注和探讨研究[1-10]。纳米材料的形貌尺寸会影响其性能，因此纳米材料的制备工艺对其应用和研究有重要的影响。为了研究磁性纳米材料的磁学、电学输运特性，本文主要制备了两种纳米磁性材料，一种是多层纳米线，而另一种是多层磁性薄膜。纳米磁性材料的沉积方法主要分为物理沉积和化学沉积两种。其中，物理沉积包括磁控溅射、分子束外延生长和电子束热蒸发等[11-14]；化学沉积包括气相沉积、电化学沉积等[15,16]。我们主要利用电化学沉积的方法制备多层纳米线和用磁控溅射法制备多层磁性薄膜。本章还详细地介绍了纳米磁性材料的各种表征测量手段。
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2.2 纳米磁性材料的制备方法
磁控溅射是物理气相沉积薄膜的一种方法，可实现大面积快速沉积，致密度极高，粘附性极好的薄膜，同时具有基片温度低和溅射效率高的优点。磁控溅射的工作原理：电子在电场 E 的作用下加速，在飞向基片的过程中与真空中的 Ar 原子碰撞，使得 Ar 原子被电离变成 Ar+和电子，Ar+由于受到电场 E 的作用加速轰击阴极钯，靶材受到高能 Ar+的轰击，溅射出大量的靶材原子，靶材原子(或分子)沉积到基片表面从而形成薄膜。由于磁场洛伦兹力的作用，电子将会被束缚在靶面附近，从而形成等离子区域。电子在磁场的作用下围绕靶面做圆周运动，这将导致电子的运动路径增加，增加了与 Ar 原子的碰撞概率，从而提高了溅射效率。另外，电子经过多次碰撞后能量降低，不会使基片的温度过高(原理和实物图如图 2.1)。磁控溅射就是通过磁场对电子的束缚作用改变了电子的运动轨迹，从而提升了 Ar 气的电离效率以及电子能量的利用率。电化学沉积是一种液相方法，指在外加电场的作用下，在电解质溶液(电镀液)中阴极和阳极构成导电回路，发生氧化还原反应，使得电解液中的的离子沉积到阴极或者阳极表面的过程。模板辅助的电化学沉积是制备多层一维纳米线材料最常用的方法，其中辅助模板最常用的是阳极氧化铝(AAO)模板。AAO 是通过调节电解溶液和氧化电压等条件得到的，具体方法我们之前已经报道过了[25-26]。AAO 孔洞在几个纳米到几百纳米的范围，溶液中的金属阳离子可以进入模板中的一维孔洞中，在阴极得电子被还原结晶生长，同时发生成核过程。由于成核和结晶过程是相互竞争关系，导致用这种方法制备的纳米线材料一般为多晶颗粒组成的。通过电化学的模板法可以制备出大面积、高密度、高纵横比的磁性层、非磁性层交替组成的多层纳米线阵列。相比于其他的制备方法具有方便快捷、成本低廉、可精确控制等优点。因此，模板辅助的电化学沉积被广泛的用于一维多层纳米线材料的制备。如 Han Pu Liang等用脉冲电沉积法制备了 Ni/Pt 多层纳米线[27]；K. Y. Kok 等制备并研究了Ni80Fe20/Cu 多层纳米线中的界面[28]。
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第三章 磁输运仪的设计和制造 ...........31
3.1 前言....31
3.2 磁输运仪概述......32
3.2.1 磁输运仪的设计思路..........32
3.2.2 磁输运仪的重要组成部件...........32
3.3 磁输运仪的设计和制造........33
3.4 磁输运仪的组装...........44
3.5 结论....44
参考文献............45
第四章 Fe30Co61Cu9/Cu 多层纳米线制备及其表征 ...... 48
4.1 前言...........48
4.2 Fe30Co61Cu9/Cu 多层纳米线的制备 ........49
4.3 Fe30Co61Cu9/Cu 多层纳米线的化学组分和微观结构的研究 ....50
4.4 磁性反转机制研究 ......55
4.5 结论....57
参考文献............58
第五章 单根 Fe30Co61Cu9/Cu 多层纳米线电学性质的原位测量 ...... 61
5.1 前言....61
5.2 单根纳米线电学性质研究....63
5.3 纳米线的电学性质的计算与分析..........68
5.4 单根纳米线的最大电流密度.........71
5.5 单根多层纳米线的磁电阻性质研究......72
5.6 结论....74
参考文献............74
第七章 多层磁性薄膜的磁电特性的研究
7.1 前言
多层薄膜的磁特性对其磁电阻特性具有重要的意义，利用 SQUID 磁学测量系统(MPMS)可以研究样品的磁学特性，测量不同温度下样品的磁滞回线可以得到磁性薄膜的矫顽力的温度效应，它关系到磁记录读写问题[1-5]。磁性薄膜的矫顽力、剩磁和居里温度等与多层磁性薄膜的磁性层厚度与非磁性层的厚度，以及磁性层和非磁性层的界面过渡层都密切相关。同时，温度能够显著的改变磁性材料的磁学特性。目前，对多层薄膜的 GMR 效应的研究已经很广泛了，但基本都是宏观的方法去研究其磁电输运特性，目前还没有在电镜原位测量磁电输运特性的报道。在前面章节已经介绍了巨磁电阻的重要应用，以及界面过渡层对多层结构中磁电输运性质的巨大影响。本章系统地研究在多层薄膜体系中的磁学特性以及 GMR 效应，并详细地分析影响 GMR 效应的因素，同时研究了界面过渡层对多层薄膜的磁学特性以及 GMR 效应的影响。
7.2 多层薄膜的磁性研究
将溅射好的磁性多层薄膜用激光器对其进行裁剪后固定在样品托上，用SQUID 磁学测量系统(MPMS)进行磁性测量，测量的主要内容：测试磁性多层薄膜的磁滞回线，包括外加磁场方向平行于膜面和垂直于膜面两种情况。分析研究了 Fe70Co30/Cu/Fe70Co30/SiO2多层膜体系样品的磁滞回线随温度的变化情况。磁滞回线反映的是外加磁场强度周期性变化时，样品磁滞现象的闭合磁化曲线，它表明了样品在反复磁化过程中磁化强度 M 或磁感应强度 B 与外加磁场强度 H 之间的关系[6-9]。通过分析在不同温度时的 M-H 曲线可以知道多层膜体系的矫顽力、饱和磁化强度、剩磁等随温度变化情况，这对分析样品的磁电阻特性随温度的变化过程具有很重要的意义[10-15]。低矫顽力是磁敏感传感器的基本要求[16-18]，因此高 GMR 值低矫顽力的多层薄膜才有可能在将来应用于实际。
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总结
目前，对自旋电子学器件的基本磁结构单体研究是主要集中在宏观的晶体结构、磁特性、磁电阻特性等方面。为了能够更好的设计和改善提高磁结构单体的性能，我们迫切的需要一种能够实现对单个器件单元的实时、动态化操作测量记录的磁输运仪，它能够直观全面的研究自旋电子学器件的基本单元的工作原理，测量得到基本的物理参数，为推动自旋电子学的基础研究发展提供研究平台。本论文主要围绕原位自旋电子学器件材料的磁电输运特性的研究，鉴于目前在纳米磁性材料在纳米尺度磁电输运测量方面的缺失，设计并制造了磁输运仪。并利用该设备对具有 GMR 效应的多层纳米线以及多层薄膜进行原位磁电输运特性的测量。总结如下：
(1) 设计和制造了电镜原位磁输运测量仪：我们设计组装完成了磁输运仪，该仪器有主要有四个部分组成：扫描电镜、纳米操纵器、局域化磁场装置、电源控制及测量系统。并对其进行原位测试。结果如下：磁输运仪中纳米操纵器能精确地实现在 X、Y 和 Z 轴方向的独立运动，其运动精度达 0.18 nm；局域化的磁化装置能实现 360°的旋转，可以准确的控制样品方向与磁场方向的夹角，可稳定地产生最大为 1756.7 Oe的局域均匀磁场；电源控制及测量系统，高精度线性可调高压放大电源系统，能够精确控制纳米操纵器和磁化样品台的运动，以及为局域化微型磁场线圈供电。设计组装的原位磁输运测量仪可实现在扫描电镜下对磁性纳米结构单体的原位实时、动态、图像化磁电输运性质的测量。
(2) 制备多层纳米线并研究其形貌结构、化学组成以及磁电输运特性：应用多电位电化学沉积方法在 AAO 模板中制备出 Fe30Co61Cu9/Cu 多层纳米线，利用透射电镜的 TEM 和 STEM 技术对其形貌结构进行详细地表征。通过利用透射电子显微镜的电子选取衍射和会聚束电子衍射技术，证实了 Cu 层为多晶的面心立方结构而 FeCoCu 层为多晶的体心立方结构。从高分辨照片中得到了，三种纳米线的晶粒尺寸以及多层纳米线中界面层厚度的信息，这些物理参数为多层纳米线的电学特性模拟以及 GMR 效应的模拟提供了物理依据。
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参考文献（略）